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Toshokan Sensou cuenta la historia de Kasahara Iku, la primera mujer en unirse al Grupo de Tareas de la Biblioteca. En un futuro cercano en Japón, la Ley de Mejora de los Medios ha sido impuesta a la población, censurando todos los libros y medios de comunicación. Para contrarrestar esto, se creó la Fuerza de Defensa de la Biblioteca. Con el fin de protegerse contra la Comisión de la Ley de Mejora de los Medios, todas las bibliotecas principales están equipadas con un grupo de tareas militar, que se encarga de proteger los libros y la libertad de expresión de la gente. Este anime sigue a Iku y a sus compañeros soldados mientras protegen diversos libros y artefactos especiales de la opresión de la Comisión de la Ley de Mejora de los Medios. Una historia de amor, de guerra y comedia, todo en uno.